俄歇机制引起LED发光效率的降低

理论学者揭示是俄歇机制引起LED发光效率的降低

      来自美国加州大学Santa Barbara分校（UCSB）的chris Van de Walle团队，通过计算发现两种形式的间接俄歇复合机制是引起LED发光效率降低的主要原因。

      LED发光效率降低是指在高驱动电流条件下LED器件发光效率降低的现象，许多研究者集中地讨论了导致LED发光效率降低的原因，一部分认为是俄歇机制所致，而另外一部分人则认为是由其它理论机制所致。

       在俄歇机制专题讨论会上，与会者激烈讨论的话题是究竟以哪种确切的俄歇复合形式来描述LED发光效率降低问题。来自美国UCSB大学的C. Walle团队目前宣称他们已经发现了引起LED发光效率降低问题的真正原因：这种间接俄歇复合是由电子的声子散射和合金散射所共同导致的。

      在2007年末, Philips Lumileds公司的研究者们首次宣称俄歇复合是引起LED发光效率降低的主要原因，他们的这一主张是基于对光致发光的测量结果，C. Walle团队工作是在这一基础上做出的进一步努力。然而，来自美国Arizona大学由J. Hader带领的理论研究团队却对这一俄歇机制解释持怀疑态度。在2009年初，他们在计算标准俄歇过程――直接带内俄歇复合时，发现其计算结果远不足以来解释这种LED发光效率的降低问题。

      而在2009年晚些时候，C. Walle团队就曾指出，电子经带间跃迁到第二导带这一过程在LED发光效率降低问题中扮有十分重要的角色。然而，该过程只对一个小的InGaN组分范围才显得重要，它并不能解释LED在大跨度波长范围内的发光效率降低现象。

      最近，UCSB大学团队已经计算了由散射机制所致间接复合的俄歇系数，散射会提供额外的动能，使得俄歇跃迁可在更广范围的终态间进行。

      

      

      根据UCSB大学的计算结果，氮化物LED中最大俄歇系数来自于声（子）助“空穴-空穴-电子”过程，在图中标识为“Cp，phonon”。

      

      理论家们已发现在氮化物材料中电子-声子的相互作用较强，这是由于氮的2p轨道所致。C. Walle解释道：“在磷化物、砷化物和锑化物材料中，总有另外一个p型轨道的能量低于成键p轨道的能量，所以参与成键的电子可以看作是一个屏蔽原子核的电荷”。“与此相反，含有2p轨道成键的氮原子就可以看作为其原子核电势未得到屏蔽”，这就使得键能对氮原子核的确切位置将非常敏感。

      C. Walle和他的同事还计算了由合金散射引起间接俄歇复合的强度。他们采用一个有32个原子组成的元胞，其中包括12个镓原子，4个铟原子和12个氮原子来进行上述计算，进行这样的原子数量组合是为了复制出完全随机的合金近程结构。C. Walle说：“采用一个由32个原子组成的元胞能最大可能地来代表一个“随机”的合金结构” 。

      由电子－声子相互作用和合金散射所促成的俄歇机制间的关系曲线如图所示，该曲线是采用密度泛函理论（局部密度近似和平面波赝势方法）进行基本原理计算而得到的。

      该图表明，随着InGaN禁带宽度从紫光变到绿光时，间接俄歇系数将会变大三倍。根据C. Walle的理论，这已可以部分地解释了“绿光带隙”现象，即波长在530nm到580nm之间LED的发光效率将非常之低。

      然而，他说形成该带隙的部分原因是由于工作于更长波长氮化物LED中的量子阱厚度减小所致。

      减小量子阱的厚度可以对应变的增大以及位错的形成产生补偿。C. Walle说：“然而，对一个给定的载流子密度，随着参与复合的载流子密度上升，与辐射复合相比，俄歇复合将更为重要”

      此外，C. Walle认为，随着氮化物LED应用被推向了更长的波长，极化场的增大也会导致发光效率降低的问题，因为强极化场会分离电子和空穴，从而降低了辐射复合的效率。他同时还指出，如没有足够的空穴注入到多重量子阱中，就会导致器件P区一侧有源区内的载流子趋向于位置局域化，这就增加了实际参与俄歇复合的载流子密度，增大了俄歇复合与辐射复合的比值。

      自意大利Politecnico di Torino的理论学家M. Goano以及来自同属于Boston大学和 Francesco Bertazzi这两个机构的理论学家E. Bellotti，却对UCSB大学团队的理论方法提出了质疑。他们的质疑主要是有关在用能带插值法来寻找铟的组分时，发现带隙与第一、二导带间的禁带之间存在着共振现象。

      而C. Walle解释道：“我们的工作并没有要利用这种共振现象，这是由于电子－声子耦合和合金无序散射的载流子将会遍及整个Brilloin区。”

      C. Walle认为要解决LED发光效率降低问题的关键是在于减少参与俄歇复合的载流子密度。他说：“要做到这一点，需要将量子阱做得更厚一些，并且将其扩展至一个更大的体积中，或者是采用非极性或半极性的生长取向来提高整体的复合，减少实际产生俄歇复合的载流子密度。”

      E. Kiopakis et al. Appl. Phys Lett. 98 161107 (2011)