了解钙钛矿量子点的发射曲线

科学家研究表明，由于钙钛矿的晶体结构，亮能水平分为三个等级

巴西圣保罗州坎皮纳斯大学（UNICAMP）化学与物理研究所的研究人员与美国密歇根大学的科学家合作，为钙钛矿量子点的物理现象提供了新见解。并在《科学进展》上发布了成果。

该团队对一个可能损害器件或器件效率的问题感兴趣。当光被材料吸收时，电子会被提升到更高的能级，当它们回到基本状态时，每个电子都可以发射一个光子回到环境中。

在传统的量子点中，电子返回基态的过程会受到各种量子现象的干扰，延迟向外部发射光。这种对电子的禁锢，被称为 "暗态"，延缓了光的发射，与之相对的是让电子快速返回基态的路径，从而更有效、更直接地发射光（"亮态"）。

最近发现，这种延迟在卤化铯钙钛矿纳米晶体中要短得多。

为了在不隔离单个纳米晶的情况下研究这种精细结构，研究小组利用低温下的多维相干光谱揭示了CsPbI₃NC系综的三重态相干性。

"我们使用了相干光谱法，这使我们能够在数百亿纳米材料的集合中分别分析每种纳米材料中电子的行为。这项研究具有开创性，因为它将一类相对较新的纳米材料（钙钛矿）与一种全新的检测技术结合在一起，"巴西方面的项目首席研究员Lázaro Padilha Junior告诉Agência FAPESP。

“我们能够验证亮态（与三重态相关）和暗态（与单重态相关）之间的能量排列，如何排列取决于纳米材料的尺寸。我们还发现了这些状态之间的相互作用，为在量子信息等其他技术领域中使用这些系统提供了机会。”Padilha说。

“由于钙钛矿的晶体结构，亮能的水平被分为三个等级，形成一个三重态。这为激发和电子返回基态提供了各种途径。该研究最引人注目的结果是，通过分析三种亮态各自的寿命和样品发出的信号特征，我们获得了暗态存在的证据，但其能级高于三种亮态中的两种。这意味着，当光照在样品上时，只有当受激电子占据最高的亮态水平时，它们才会被捕获，然后转移到暗态。如果它们占据了较低的亮级，则会更有效地回到基本态。"

为了研究电子如何在这些材料中与光相互作用，该小组采用了多维相干光谱法（MDCS），即用超短激光脉冲（每个脉冲持续约80飞秒）对冷却至-269℃的钙钛矿样品进行脉冲。

"脉冲以严格控制的间隔照射样品。通过修改间隔并检测样品发出的光作为间隔的函数，我们可以以高时间精度分析电子与光的相互作用及其动态，绘制典型的相互作用时间、与它们耦合的能级以及与其他粒子的相互作用，"Padilha说。

MDCS技术可同时分析数十亿个纳米粒子，并区分样品中存在的纳米粒子的不同家族。

参考文献：

'Multidimensional coherent spectroscopy reveals triplet state coherences in cesium lead-halide perovskite nanocrystals' by Albert Liu et al; Science Advances 01 Jan 2021:Vol. 7, no. 1,

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