首次在InGaAsP四元合金上实现InAs量子点的液滴外延

英国谢菲尔德大学报告称，首次通过液滴外延（DE）在磷化砷镓铟（InGaAsP，与InP衬底晶格匹配）上生长出砷化铟量子点（QD）。[Elisa M. Sala et al, Phys. Status Solidi RRL, p2300340, 2023]

由此产生的量子点光致发光波长为1400-2200 nm，覆盖了波长为1530-1565 nm的低损耗电信C波段，以及其他重要的电信光纤波段，如O波段和L波段。人们认为，在电信激光器、用于量子信息技术的纯单光子对发射和纠缠光子对发射、新型纳米存储器件等方面，量子点具有巨大潜力。

研究团队补充道：“鉴于InGaAsP/InP四元合金广泛用作电信激光器的波导材料，研究嵌入InGaAsP/InP中的InAs量子点生长就显得尤为重要。”

研究人员首先研究了5nm In_0.719Ga_0.281As_0.608P_0.392层上铟液滴的形成及其与温度的关系。利用金属有机气相外延（MOVPE），在InP（100）衬底上生长出晶格匹配的InGaAsP层。

研究团队发现，在所用温度中，只有温度较高时，即350℃和400℃时才会形成液滴。低于以上温度，三甲基铟前驱体无法热解。350℃和400℃时，液滴密度分别为3x106/cm²和1x10⁶/cm²。相应的直径/高度约为425/90nm和750/105nm。

虽然400℃时InGaAsP上形成的液滴密度低于InGaAs（c）和InP上形成的液滴密度（6x10⁷/cm²），但其液滴尺寸却大得多（图1）：约比InGaAs上形成的液滴尺寸宽30倍/高10倍，约比InP上形成的液滴尺寸宽10倍/高2倍。

研究团队评论道：“液滴的尺寸和密度发生如此大的变化，我们将其归因于表面扩散的改变。从这些观察结果中，我们可以得出结论：在三种表面中，InGaAsP的表面扩散性最高，导致液滴的密度最低但尺寸最大。”

研究人员还指出，(100) InGaAsP具有横向成分调制（LCM），其中有富含GaP和InAs的区域。他们补充说：“此外，横向成分调制变强似乎与吸附原子表面扩散增强有关，因为这种构造会降低吸附原子的结合率。”

为了形成InAs量子点，研究人员将温度升至520℃，并将液滴暴露在砷化氢（AsH₃）中。进行原子力显微镜观察时，未对量子点进行封盖。在其他实验中，则用InP对量子点进行封盖。

InP上的液滴未产生量子点。然而，InGaAs和InGaAsP上的液滴则产生了密度高于液滴的InAs 量子点。InGaAs和InGaAsP样品的量子点密度分别为1x10¹⁰/cm²和2x10¹⁰/cm²。

此外，与基于InGaAs的量子点不同，InGaAsP上的量子点比最初的铟液滴要小得多。研究团队报告称：“我们认为是因为在热斜面这一步中，铟向外扩散并在InGaAsP表面重新分布，从而导致液滴尺寸缩小，表面‘再湿润’。”

对于温度较低的液滴沉积样品，即使温度低于350℃，采用同样的工艺也能产生InAs量子点，在这种情况下，表面上看不到铟液滴。研究人员解释说：“液滴温度低于320℃时，铟的前驱体三甲基铟不会热解，即分解为甲基铟团。热斜面过程中，温度升高会使甲基铟逐渐在表面分解，为形成液滴提供金属铟。”

液滴沉积温度为250℃时，InAs量子点的密度为8x10⁸/cm²，液滴沉积温度较高时，密度迅速增至10¹⁰/cm²。液滴沉积温度大于400℃时，研究人员发现形成的缺陷增多，导致表面退解。