钙钛矿研究揭示了新的物质状态

麦吉尔科学家对钙钛矿的工作原理有了新的认识，这可能会导致更高效、更便宜的太阳能电池

加拿大麦吉尔大学（McGill University）的研究人员对钙钛矿的工作原理有了新的了解，钙钛矿是一种半导体材料，有望用于制造高效、低成本的太阳能电池以及一系列其他光学和电子器件。

即使材料的晶体结构存在缺陷，钙钛矿也可以充当半导体。大多数其他半导体需要严格且昂贵的制造技术来生产尽可能无缺陷的晶体。相当于发现了一种新的物质状态，麦吉尔团队在解开钙钛矿如何实现这一技巧的谜团方面向前迈进了一步。

“从历史上看，人们一直在使用完美晶体的块状半导体。而现在，突然间，这种不完美的软晶体开始用于半导体应用，从光电到 LED，”麦吉尔大学化学系副教授，资深作者Patanjali Kambhampati 解释说， “这是我们研究的起点：有缺陷的东西怎么能以完美的方式工作？”

量子点，但不是我们所知道的

在 5 月 26 日发表在《物理评论研究》上的一篇论文中，研究人员揭示了一种称为量子限制的现象发生在块状钙钛矿晶体中。到目前为止，人们仅在几纳米大小的粒子中观察到量子限制——平板电视中的量子点就是一个引以为豪的例子。当粒子这么小时，它们的物理尺寸会以某种方式限制电子的运动，使得粒子的性质明显不同于同一材料中较大的部分- 可以微调这些特性以产生有用的效果，例如以精确的颜色发射光。

研究人员使用一种称为状态分辨泵浦/探针光谱学的技术，证明在块状溴化铯铅钙钛矿晶体中也存在类似类型的限制。换句话说，他们的实验揭示了在比量子点大得多的钙钛矿块中发生的类似量子点的行为。

令人惊讶的结果导致意外的发现

这项工作建立在早期研究的基础上，该研究证实钙钛矿虽然在肉眼看来是一种固体物质，但它具有某些通常与液体相关的特性。这种液固二元性的核心是原子晶格，能够对自由电子的存在作出反应而扭曲。 Kambhampati 将其比作一个蹦床，它可以吸收扔进其中心的岩石的冲击力。正如蹦床最终会使岩石停止运动一样，钙钛矿晶格的扭曲——这种现象被称为极化子形成——被认为对电子有稳定作用。

虽然蹦床类比表明能量的逐渐消散与系统从激发态回到更稳定的状态一致，但泵/探针光谱数据实际上揭示了相反的情况。令研究人员惊讶的是，他们的测量结果显示，极化子形成后能量总体增加了。

“能量升高的事实显示了一种新的量子力学效应，就像量子点一样的量子限制，”Kambhampati 说。他解释说，在电子的大小尺度上，蹦床中的岩石是激子，是电子与处于激发态时留下的空间的束缚配对。

“极化子的作用是将所有东西都限制在一个空间定义明确的区域内。我们小组能够证明的一件事是，极化子与激子混合形成一个看起来像量子点的东西。从某种意义上说，它就像一个液态量子点，我们称之为量子滴。我们希望探索这些量子滴的行为将有助于更好地理解如何设计出容错光电材料。”

参考文献

'Polaronic quantum confinement in bulk CsPbBr3 perovskite crystals revealed by state-resolved pump/probe spectroscopy' by Colin D. Sonnichsen et al; Physical Review Research 26th May 2021