洛斯阿拉莫斯实验室(Los Alamos Lab)在器件设计中探索二维钙钛矿,为技术带来希望
发表在《化学》杂志上的研究中,美国洛斯阿拉莫斯国家实验室的研究人员研究了二维钙钛矿在相关器件结构条件下的性能特性,发现这些结构可以与它们的三维结构一样有效。
“我们发现,这种材料固有的一些浅缺陷或‘陷阱态’可以帮助电荷远距离输运,”洛斯阿拉莫斯国家实验室综合纳米技术中心小组的研究员 Wanyi Nie 说。 “其传播距离略低于 3D 钙钛矿,但远大于人们所相信的典型的 2D 量子限制系统中的距离。所以这是一个重要的发现,二维钙钛矿可以像三维钙钛矿一样有效。”
三维钙钛矿在周围环境条件下不稳定。分层结构可以规避这种环境不稳定性。然而,层间电荷传导不良——电荷输运受到层之间的绝缘间隔材料的阻碍——一直是限制这些半导体性能的一个问题。
为了探索替代方案,Nie和研究团队专注于二维Ruddlesden-Popper(RP)钙钛矿晶体中较长的面内载流子扩散长度。载流子扩散长度决定了电荷可以输运的长度,更长的距离意味着更高的效率和更高的性能。该团队通过扫描光电流显微镜对晶体进行了探测,其中激光照射在材料上,使其弛豫以允许电子到达附近的电极。
该技术提供了光电流的空间映射并探索了光电特性。通过包括电荷收集、界面以及温和电场在内的实验装置,研究人员首次能够研究二维钙钛矿在器件结构中的特性。通过观察电场中的载流子扩散,可以观察到与光伏器件运行直接相关的特性和性能。
实验表明,二维钙钛矿的本征陷阱态可以增强电荷传导:材料中的原子级缺陷,有时浅有时深。这些缺陷会导致较长的扩散长度,这意味着光生电荷可以输运更长时间,并被收集为输出电流- 器件的电源。
“从根本上来看,这项研究的最大挑战是人们一直在观察这种扩散长度超过预期的有趣现象,但却找不到起源,”Nie说。
扩散长度的惊人结果为在器件中使用提供了希望
实验室理论部的化学物理学家 Sergei Tretiak 领导了实验系统的理论建模。
“我们真的很惊讶在二维系统中看到这种长于一微米的长扩散长度,”Tretiak 说。 “这与所假设的理想二维结构的电荷寿命和扩散长度的最乐观的理论预测相符。这很令人兴奋,因为更长的扩散长度意味着电荷实际上可以被收集并在器件中使用。”
Nie 和 Tretiak 希望在发现浅陷阱作用的基础上,利用实验室为二维钙钛矿材料系统建立的独特理论和实验框架,来查明此类缺陷的分子起源。在此基础上,可以通过合理设计材料结构来控制自由载流子电子输运(电荷),进一步调整二维钙钛矿特性,使其适用于各种电子器件,如光伏、辐射传感器和信息处理器。相反,浅陷阱也可能会减少,从而导致更短的扩散长度,这可能对照明应用很有用,例如用于 X 射线成像的固态照明或闪烁体。
参考资料
'Long carrier diffusion length in two-dimensional lead halide perovskite single crystals' by Shreetu Shrestha et al; Chem.( Janiuary 2022)
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